五代南唐升元二年(938年)改來安縣。據《太平寰宇記》:“來安水在縣東三里,源出馬岑山,東流至來安村為名。”宋紹興五年(1135)廢為鎮,淳熙二年(1175)復置縣,屬滁州。1949年屬滁縣專區,1956年屬蚌埠專區,1961年復屬滁縣專區,1992年為滁州市轄縣。
1997年,來安縣面積1481平方千米,人口48.2萬,轄8個鎮、10個鄉:新安鎮、半塔鎮、水口鎮、汊河鎮、施官鎮、雷官鎮、大英鎮、相官鎮、武集鄉、雙塘鄉、楊郢鄉、興隆鄉、邵集鄉、三城鄉、張山鄉、舜山鄉、獨山鄉、龍山鄉。縣政府駐新安鎮。
2000年第五次人口普查,全縣總人口449188人,其中:新安鎮69383人、半塔鎮31710人、水口鎮27051人、相官鎮14073人、漢河鎮15365人、大英鎮15800人、雷官鎮15234人、施官鎮16791人、三城鄉13600人、武集鄉16428人、獨山鄉11971人、雙塘鄉22999人、龍山鄉13209人、邵集鄉13190人、興隆鄉13034人、楊郢鄉17556人、張山鄉15344人、舜山鄉18444人、廣大未批鄉7428人、十二里半未批鄉11424人、文山未批鄉7213人、煙陳未批鄉11486人、磁山未批鄉8308人、西武未批鄉8652人、大余郢未批鄉12185人、長山未未批鄉7275人、復興集未批鄉14035人。
2004年底,來安縣轄8個鎮、10個鄉:新安鎮、半塔鎮、水口鎮、相官鎮、汊河鎮、大英鎮、雷官鎮、施官鎮、三城鄉、武集鄉、獨山鄉、雙塘鄉、龍山鄉、邵集鄉、興隆鄉、楊郢鄉、張山鄉、舜山鄉。
2007年5月10日,安徽省民政廳《關于同意來安縣鄉鎮行政區劃調整的批復》:一、將雙塘鄉、新安鎮整建制合并,設立新的新安鎮。轄18個社區居委會、21個村委會,面積131.6平方千米,人口100456人。鎮政府駐新安(原新安鎮政府駐地)。二、將邵集鄉、興隆鄉、半塔鎮整建制合并,設立新的半塔鎮。轄2個社區居委會、46個村委會,面積287.3平方千米,人口72707人。鎮政府駐半塔(原半塔鎮政府駐地)。三、將龍山鄉、施官鎮整建制合并,設立新的施官鎮。轄26個村委會,面積141.5平方千米,人口42636人。鎮政府駐施官(原施官鎮政府駐地)。四、將武集鄉、水口鎮整建制合并,設立新的水口鎮。轄35個村委會,面積188.4平方千米,人口57890人。鎮政府駐水口(原水口鎮政府駐地)。五、將相官鎮、汊河鎮整建制合并,設立新的汊河鎮。轄31個村委會,面積109.8平方千米,人口39313人。鎮政府駐汊河(原汊河鎮政府駐地)。六、撤銷舜山鄉,設立舜山鎮。轄20個村委會,面積148.5平方千米,人口36645人。鎮政府駐舜山(原舜山鄉政府駐地)。七、保留雷官鎮、大英鎮、獨山鄉、三城鄉、張山鄉、楊郢鄉。